固-液协同作用构建三硫自由基微环境以加速锂硫转化动力学

锂硫电池因高能量密度和低成本备受关注，但硫转化动力学迟缓、多硫化锂穿梭等问题制约其应用。三硫自由基是硫转化的关键中间体，但传统醚基电解液难以稳定其存在。针对这一背景，河南农业大学吴俊锋教授、郑州大学周震教授与唐宾副研究员团队提出固–液协同策略，旨在稳定三硫自由基并加速锂硫反应动力学。研究选用高供体数溶剂1,3-二甲基-2-咪唑啉酮（DMI）作为添加剂，并制备富含氧空位的海胆状Co-Fe2O3催化剂。氧空位选择性吸附DMI，在催化剂表面构建局部高DN溶剂微环境，有效稳定三硫自由基并规避高DN溶剂对锂负极的负面影响。实验与理论计算表明，该微环境优化了反应路径，调控了硫化锂沉积行为，使其从二维致密沉积转变为三维均匀分布，显著提升了反应动力学。最终，所组装的锂硫电池在1C下循环500圈后容量保持率达85.4%，5C高倍率下初始容量为659.6 mAh g-1，4.6 mg cm-2高硫负载下初始容量达1126.9 mAh g-1。研究结论认为，固-液协同界面工程策略为突破锂硫电池反应动力学瓶颈提供了新思路，并有望拓展至其他多相催化储能体系。