汕头大学刘粟侥ACS Catal.：TS-1分子筛接枝离子液体——构筑微环境双位点，实现烯烃/CO₂高效串联催化

本文针对烯烃与CO₂一步法合成环状碳酸酯串联反应中环氧化与环加成动力学速率失配的关键问题，汕头大学刘粟侥团队联合国家电投集团科学技术研究院，提出了一种共价接枝微环境调控策略。研究背景是CO₂催化转化为高附加值环状碳酸酯对碳减排与资源化利用具有重要意义，但串联反应中两步反应速率不匹配导致副反应和选择性降低。研究目的是通过将烷基和卤素阴离子的咪唑类离子液体精准锚定于TS-1分子筛骨架，构筑稳定的双功能活性位点，实现动力学协同。结论表明，该策略在电子层面通过Cl⁻诱导效应增强Ti位点活化氧化剂能力，在空间层面通过咪唑阳离子构建底物富集微环境，并揭示了CO₂辅助协同开环机制，将反应能垒降至28.3 kcal·mol⁻¹。最优催化剂在温和条件下表现出93.2%的高选择性，为多相串联催化剂的微环境精准设计提供了理论依据与实验支撑。