中山大学方晶云/李萍&山东大学熊胜林Angew.：调控中间体吸附和界面水结构以解锁金属Ni在电合成氨及Zn-NO3⁻电池中的应用潜力

本文研究旨在解决传统金属镍在电催化硝酸盐还原制氨中水解离动力学缓慢和吸附能力弱的问题。研究团队通过MOF介导策略构筑了非常规六方密堆相NiCu合金催化剂。实验表明，该催化剂在−0.4 V vs. RHE电位下实现了2.24 mmol h⁻¹ cm⁻²的氨生成速率和98.3%的法拉第效率，并组装成Zn-NO₃⁻电池获得23.9 mW cm⁻²的峰值功率密度。理论计算和原位表征揭示，非常规晶相与铜合金化协同调控界面水结构、促进水解离产生活性氢，同时优化镍的电子结构以增强硝酸根吸附并降低决速步能垒。研究结论证实该策略能显著激发金属镍的催化潜力，为高效电催化硝酸盐还原提供了新范式。