Angew突破！南京工业大学景文珩/崔乐乐团队：原位调控单原子配位实现高效H₂O₂电合成

本文报道了南京工业大学景文珩/崔乐乐团队在Angewandte Chemie International Edition上发表的研究成果。背景方面，传统蒽醌法制备过氧化氢能耗高且污染大，电化学两电子氧还原反应为绿色合成提供了新路径，但如何精准调控*OOH中间体吸附以抑制四电子还原路径是核心难题。研究目的上，团队提出有机插层驱动的前驱体调控策略，通过在CoAl层状双氢氧化物中插入苯丙氨酸，预先组织配位原子源，热解后优先构筑Co-N3O/C配位结构，以替代传统多步后修饰方法。结论表明，该催化剂在旋转环盘电极测试中H2O2选择性高达97.5%；在空气供给流动电解池中于100 mA cm−2下稳定运行120小时，法拉第效率始终高于93.8%，24小时内累积得到3.2 wt%的医用级H2O2溶液。机理研究揭示，氧配位可优化*OOH吸附并促进其质子化，优先于O−O键断裂，从而提升选择性和稳定性。该策略为单原子催化剂配位环境可控构建提供了普适性方法，对工业规模过氧化氢电合成具有重要指导意义。