单原子，Nature Synthesis！

本文报道了一种金属-有机凝胶定向热解策略，用于克级合成高密度、非对称配位的过渡金属单原子催化剂。研究背景在于传统哈伯-博世法生产氨能耗高、碳排放大，而电催化硝酸盐还原产氨是一种可持续的替代路径，其性能关键取决于催化剂。研究目的为开发一种可规模化、配位环境可调控的高性能单原子催化剂。结论表明，通过该策略成功制备了CuN3O-P/NPC催化剂，铜单原子负载量高达30.5 wt%，在硝酸盐还原反应中实现了50.88 mg h⁻¹ mgcat.⁻¹的氨产率和97.3%的法拉第效率，显著优于对称配位结构的催化剂。该方法可推广至Fe、Co、Ni、Zn等过渡金属。密度泛函理论计算揭示了非对称配位降低了反应能垒。该催化剂在锌-硝酸盐电池中也展现出优异的双功能性能，为电化学能源转化和污染治理提供了新平台。