中国海洋大学夏呈辉团队《Nano Lett.》：核内局域Cu掺杂实现多元Ag基量子点红光钉扎与低自吸收传输

本文针对无镉I–III–VI族多元量子点中高发光效率与大Stokes位移难以兼得的关键瓶颈，研究背景在于传统壳层钝化虽能提高亮度，却常导致发射接近带边，引起吸收与发射光谱重叠、Stokes位移偏小，在发光太阳能聚光器等光传输器件中造成严重的自吸收损失。研究目的旨在通过核内局域Cu掺杂调控发光态，实现高效、低自吸收的红光发射。研究团队在GaSx壳层生长过程中引入Cu前驱体，使Cu主要以Cu(I)形式富集于AIGS纳米晶的内层晶体区域。结论表明，这种核内局域Cu掺杂带来了独特的红光钉扎行为，优化后的Cu:AIGS/GaSx量子点PLQY最高约85%，同时保持约140 meV的稳定Stokes位移。单颗粒光谱揭示宽的系综发光主要来自颗粒间的非均匀展宽，而非单个Cu发光态本征过宽。第一性原理计算表明，Cu(I)倾向于取代Ag位点形成CuAg缺陷，通过Cu–S杂化形成类受主价带边态，合理解释了红光钉扎、大Stokes位移、高PLQY之间的内在联系。基于约140 meV的大Stokes位移，该量子点在发光太阳能聚光器中实现7.33%的光学效率和2.95%的功率转换效率，为无镉多元量子点在红光发射和光子管理器件中的应用提供了新的设计策略。