安徽大学李鹏课题组Angew. Chem. Int. Ed.：原位X射线发射光谱揭示晶体场介导钴自旋态演化对电催化乙二醇氧化反应的作用

本文由安徽大学李鹏课题组发表，针对塑料废弃物资源化利用中乙二醇电催化氧化反应（EGOR）的挑战，提出通过磷掺杂制备P-CoOOH/NF催化剂，利用杂原子掺杂诱导晶格畸变和电子重构，成功将Co3+从低自旋态转变为高自旋态。研究背景是PET水解产物乙二醇的电催化氧化为高附加值产品提供可持续路径，但需解决活性、选择性和稳定性瓶颈。研究目的是通过调控过渡金属自旋态优化电子结构，提升EGOR性能。结论表明，高自旋Co3+凭借部分填充轨道实现选择性断裂C–C键，甲酸选择性达93.7%，在10 mA cm-2下电位仅1.26 V，稳定性达160小时。创新应用原位X射线发射光谱和X射线吸收光谱动态捕捉自旋演化，揭示了构效关系。太阳能电池耦合EGOR实现PET高效升级回收（转化率94.4%），该自旋调控策略可推广至其他杂原子掺杂材料，为多元醇电催化氧化提供设计思路。