唯一通讯！中南大学「国家级青年人才」吴飞翔最新Nature子刊丨界面阴离子竞争驱动FeF3转化正极电化学演化！

该研究通过多尺度表征系统揭示了FeF3转换电极在醚类和酯类电解液中性能差异的微观机制。背景：FeF3作为高理论容量(712 mAh g⁻¹)的转换型正极材料，面临电压滞后、反应动力学缓慢和可逆性差等挑战，电解液体系对其性能具有决定性影响。研究目的：阐明FeF3在醚类和酯类电解液中性能差异的根本原因，揭示界面阴离子竞争机制及相演化路径。结论：研究发现电解液依赖行为源于阴极-电解液界面内的界面阴离子竞争，在醚类电解液中LiFSI衍生的S²⁻和O²⁻与Fe形成电化学活性的Fe-S/Fe-O配位，使正极125次循环后保持89.2%容量；而在酯类电解液中CO₃²⁻形成惰性Fe-CO₃物种导致容量仅保留17.3%。DFT计算证实Fe对不同电解液组分具有差异化吸附能，驱动界面阴离子选择性竞争。该工作为设计高稳定转换型电极提供了理论指导。