陕师大曹睿教授课题组ACS Catalysis：基于分子疏水性调控的高效CO₂电还原界面水管理

本文围绕可控分子疏水性的高效CO₂电还原催化剂展开研究。背景方面，CO₂电催化还原在能源转化中重要，但高电流条件下界面微环境（特别是水管理）对性能影响日益凸显，传统的外加疏水层方法存在覆盖活性位点、传质受阻等局限。研究目的上，作者设计了两种电子结构相同但分子疏水性不同的钴卟啉异构体Co-1和Co-2，通过电聚合策略构建EPCo-1和EPCo-2薄膜催化剂，旨在在不改变活性中心和电子结构前提下，研究分子内禀疏水性对CO₂还原性能的影响机制。结论表明：更疏水的EPCo-1在H型池（FECO>93%）、流动池（320 mA cm⁻²下FECO=99%）和膜电极组件（MEA）器件中均展现出卓越的CO₂-to-CO性能；原位红外ATR-SEIRAS分析揭示，疏水界面能在大阴极偏压下维持稳定有序的氢键水网络，有效抑制析氢竞争反应，从而提升高电流密度下的选择性和稳定性；MEA电解槽在50 mA cm⁻²下稳定运行75小时，平均FECO达96%，且无碳酸盐结晶。该工作为从分子尺度调控催化剂界面微环境、推动CO₂电解走向实际应用提供了新思路。