原位化学重构活化Li2CO3钝化层，为石榴石电解质界面构筑快速Li+传输通道

石榴石型电解质(LLZTO)在制备和暴露空气时易形成Li2CO3钝化层，导致界面阻抗剧增，严重阻碍锂离子传输。浙江大学张庆华教授团队提出一种温和的化学驱动界面转化策略，采用三氟甲磺酸镁(Mg(OTf)2)处理LLZTO表面，将低导电性的Li2CO3原位重构为富含LiOTf的非晶态、高离子导电性Li/Mg碳酸盐混合界面相。研究表明，Mg掺杂有效削弱了Li⁺-CO₃²⁻相互作用，提高了Li⁺的迁移自由度并降低了界面迁移能垒，同时Mg²⁺与PEO链的竞争配位降低了聚合物结晶度，进一步提升了离子传输效率。此外，该策略在锂负极表面诱导形成富含LiF/MgF₂的无机SEI层，显著改善了沉积/剥离行为。改性后的复合固态电解质展现出优异的电化学性能：锂离子迁移数提升至0.42；锂对称电池在0.1 mA cm⁻²条件下稳定循环超5000 h；LiFePO₄全电池在1 C倍率下循环1000次后容量保持率达87.2%。本研究为界面离子传输提供了新认知，建立了设计高性能、长寿命固态电池的有效策略。