文章摘要
背景:钠离子电容器(SICs)在大规模储能领域潜力巨大,但其商业化受限于负极材料的动力学性能和机械稳定性。钛酸钾(KTO)因独特的三维隧道结构等优点被视为有前景的SICs负极,但其导电性差和储钠机理存在争议。研究目的:针对KTO的导电性差和储钠机理不明的问题,济南大学原长洲教授团队创新性地模拟“种子萌芽”过程,构建了三维多孔自支撑KTO@碳纳米纤维(KTO@CNFs)杂化薄膜负极。通过系统的(非)原位表征和理论计算,首次揭示了KTO电极在首圈循环中发生不可逆的“Na+/K+交换”反应,形成结构更稳定的固溶体相KNTO。该相具有优异的“零应变”特性和固态储钠行为,是实现可逆钠存储的真正活性物质。结论:得益于从材料到电极的多层级优化设计,所制备的KTO@CNFs薄膜负极展现出卓越的电化学性能,在5 A g-1下容量保持112.8 mAh g-1,在2 A g-1下循环10,000次后容量未衰减。组装的SICs器件实现了115.3 Wh kg-1的能量密度和10,000次循环后92.4%的容量保持率。该工作为高性能SICs负极材料的理性设计和机理探索提供了新视角。
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