npj Comput. Mater.：GAPF-DFT: 基于图的密度泛函理论用于高熵合金催化剂

本文介绍了高熵合金（HEAs）因其复杂的表面结构而表现出卓越的催化性能，但同时也带来了巨大的计算挑战。为了解决这一问题，作者提出了一种新方法，将微扰密度泛函理论（APDFT）与基于图的校正方案相结合，以探索HEAs的结合能。研究结果表明，APDFT能以最小的计算成本准确预测HEAs的结合能，显著加快构型空间采样。然而，当置换发生在结合位点附近时，APDFT误差会大幅增加。为此，作者开发了一个基于图的高斯过程回归模型来纠正APDFT与传统密度泛函理论值之间的差异。该方法可以预测数十万种构型的结合能，平均误差为30 meV。