兰州大学唐瑜、徐彩玲/华中科技大学王春栋JACS:多中心电子相互作用驱动MOFs高效阴离子交换膜水电解催化剂设计
催化计
2026-07-28 18:55
文章摘要
背景:在全球“双碳”战略和能源结构转型推动下,利用可再生能源电解水制备绿氢是实现碳中和的重要途径。阴离子交换膜水电解(AEMWE)兼具成本低和高电流密度优势,但其阳极析氧反应(OER)动力学缓慢,亟需开发高效催化剂。NiFe基催化剂潜力巨大,但其金属有机框架(MOFs)前驱体需原位重构为NiFeOOH活性相,如何促进重构、优化电子结构是关键,而多金属协同作用机制尚不明确。研究目的:本研究旨在通过多金属中心电子相互作用调控策略,引入Ce和Ru协同构建多级电子传输网络,加速NiFe-MOFs向高活性NiFeOOH相的原位重构,从而提升OER性能和AEMWE效率。结论:研究团队在泡沫镍上原位构筑Ce,Ru-NiFe-MOF,Ce和Ru诱导形成三维纳米线微球结构,并通过Ni-Fe-Ce-Ru多级电子耦合加速表面重构。原位表征证实,Ce,Ru共掺杂构建了氧桥接的3d-4d-4f多中心轨道耦合,有效提升Ni/Fe氧化态、优化电荷转移和中间体吸附能,最终显著降低OER过电位并提升稳定性。组装的AEMWE器件在大电流密度下表现优异,证明了该催化剂具有良好的工业应用潜力,为高性能AEMWE催化剂设计提供了新理论依据。
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