马丁院士/彭觅/张洪波JACS:亚纳米与三维Pt簇协同实现无溶剂制氢
催化计
2026-07-28 18:55
文章摘要
背景方面,传统环烷烃脱氢催化剂(如单一Pt基催化剂)在液体有机氢载体应用中面临产物毒化、活性不足或稳定性差等问题,限制了无溶剂高效制氢的发展。研究目的是通过协同设计不同尺度的Pt活性位点,制备一种兼具高本征活性与抗毒化能力的催化剂,以实现双环己基等环烷烃在无溶剂条件下的高效脱氢产氢。结论上,北京大学马丁院士、彭觅与南开大学张洪波教授团队成功构建了负载于弯曲石墨烯包覆纳米金刚石上的混合催化剂(Ptn+c/ND@G),其中亚纳米Pt簇(Ptn)与三维Pt簇(Ptc)紧密共存。实验和理论计算表明,Ptc对C-H键活化能力强但易被芳烃产物毒化,而Ptn抗毒化性好且可通过氢溢流削弱Ptc上产物吸附,实现活性再生。该催化剂在230 °C下能完全脱除双环己基的六当量氢气,循环五次无衰减,且对多种底物活性显著优于单一或物理混合催化剂,为高性能液体有机氢载体脱氢催化剂的理性设计提供了新思路。
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