(纯计算)扬州大学/华南师范大学J. Am. Chem. Soc.: 三层金属-环-金属纳米团簇中结构诱导的自旋翻转

本研究基于第一性原理计算，系统研究了一类具有“金属-环-金属”三明治结构的[Cp-M(cyclo-E5)M-Cp]x（E=Sb,Bi;M=V,Ta,Nb）纳米团簇。背景方面，利用单分子器件的量子特性是发展下一代量子信息技术的核心，具有可切换自旋态的分子被视为单分子存储器和自旋电子学的理想候选材料。研究目的在于探索通过机械扰动（如中心E5环的垂直平移和面内旋转）实现稳定、可逆的高自旋到低自旋转换的可行性，并揭示其电子结构和输运行为。结论表明，这种机械调制能够在不改变分子组成的情况下有效调控自旋态，并诱发独特的磁关联耦合（高自旋态呈铁磁排列，低自旋态呈反铁磁耦合）；此外，通过电荷调控和环的旋转动力学可实现温度依赖、构象可切换的磁相。以上发现为分子自旋调控提供了结构驱动的蓝图，使此类纳米团簇成为单分子存储器及分子自旋电子学应用的具有前景的平台。