用于设计氧电催化剂的机制可解释人工智能

背景：全球能源危机亟需高效清洁能源转换技术，质子固体氧化物电池（P-SOCs）是关键平台之一，但氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）电催化剂的发现受限于实验通量低、化学空间探索碎片化，且缺乏统一的设计原则，活性-稳定性权衡问题长期存在。研究目的：本研究提出一种名为“两阶段材料筛选”（TSMS）的人工智能驱动框架，整合密度泛函理论（DFT）计算、主动学习引导的实验反馈循环以及基于SHAP的机制解释方法，旨在实现ORR/OER电催化剂的快速发现与系统评估，并揭示底层结构-性能关系的机制性洞见。结论：TSMS框架从694万余种候选材料中高效筛选出最优组分，以质子固体氧化物电池为验证平台，顶级候选材料BCNZ20在600°C下实现了0.071 Ω cm²的超低电极极化电阻，燃料电池模式下峰值功率密度达2.68 W cm⁻²（较现有基准提高35%），电解模式下电流密度达3.51 A cm⁻²（1.3 V，600°C），并保持500小时以上稳定运行。机制分析揭示了电子亲和能主导热力学稳定性，而d-p杂化和致密化阻力是电催化活性的关键描述符。该框架的多保真度整合与模块化设计为多种能源技术的材料发现提供了可扩展路径。