3秒热脉冲登Science！天大/北大/港城大联合构筑三层Pt皮PtFe燃料电池催化剂

本文针对传统Pt-过渡金属核壳催化剂制备时间长、能耗高、难以精确控制Pt皮层厚度的问题，提出一种周期性热脉冲驱动的非平衡瞬态组装策略。研究团队由天津大学胡文彬教授、吴忠教授，北京大学周继寒研究员和香港城市大学刘彬教授组成，通过快速升温、短时脉冲、快速冷却和多脉冲程序控制，在约3秒内一步构筑了L10 PtFe金属间化合物核心与原子层精准的Pt皮层。研究表明，首次热脉冲的升温速率可调控Fe损失比例，从而决定最终Pt皮层厚度（0~6个原子层）。优化后的三层Pt皮Pt3L@PtFe-i催化剂在半电池测试中表现出突出的ORR活性和耐久性：半波电位0.951 V，质量活性1.41 A mgPt-1（约为商业Pt/C的16倍），100,000次加速耐久测试后半波电位仅衰减2 mV。在H2-air燃料电池中，该催化剂实现1.25 W cm-2峰值功率密度，30,000次ADT后功率损失仅3.2%。原子电子断层成像和DFT计算揭示，三层Pt皮受L10 PtFe-i核心晶格耦合，表面Pt-Pt键长被压缩，形成配位数相关的压缩应变网络，削弱过强氧吸附，使大量表面Pt位点进入更优ORR活性区间。结论是，周期性热脉冲从“快速加热手段”提升为“原子层结构工程策略”，为贵金属催化剂的低铂化、高活性和高耐久设计提供了新的非平衡合成范式。