李玉倩/王文举Adv. Sci.: 混合 K⁺/Zn²⁺电解液中 K⁺剂量精准控制实现高性能锌离子电池

本文深入探讨了K⁺/Zn²⁺混合电解液中K⁺剂量对水系锌离子电池性能的影响。研究背景指出，锌六氰合铁酸盐（ZnHCF）正极材料虽具有高电压和开放框架结构的优势，但在常规电解液中面临容量低和衰减快的问题，而引入K⁺可改善性能。研究目的旨在建立一项定量准则，精准指导不同电流密度下K⁺的最优添加量。研究团队首先从热力学角度揭示了高浓度K⁺通过影响反应商导致ZnHCF溶解的内在机理，并通过无电流实验确定了本征临界溶解浓度（CDC）约为0.75K。进一步发现，在电流驱动下，由于K⁺在正极界面富集，使得体相中的CDC显著降低，具有电流依赖性。通过系统考察不同电流密度（100、250、500 mA·g⁻¹）下的电化学性能，团队拟合出电流密度与临界K⁺浓度的定量关系曲线：y = 14.9·x⁻⁰.⁹³，并在350 mA·g⁻¹下验证了其预测的准确性。结论表明，该工作成功建立了从热力学机理到定量预测曲线的指导框架，不仅实现了对正极晶格的精准调控，还发现微量K⁺能优化锌负极界面，抑制副反应，为高性能水系锌离子电池的电解液设计提供了通用的理论指导。