揭示晶格氧氧化还原与界面稳定性的双向博弈机制，以“预循环+氧改性”协同调控解锁富锂全固态电池高容量与超长寿命

本文系统研究了富锂锰基氧化物正极与硫化物电解质Li6PS5Cl之间的界面反应演化过程，揭示了晶格氧氧化还原与界面稳定性之间的双向博弈机制。研究背景：全固态锂电池因高安全性受到关注，但富锂正极在高电压下激活晶格氧氧化还原时，会引发硫化物电解质分解，导致界面阻抗增加；研究目的：探究晶格氧氧化还原与界面化学演变的耦合关系，理解LRMO在硫化物全固态电池中独特的容量“活化”现象；结论：研究发现，充电阶段生成的含氧副产物在放电过程中可通过还原反应实现界面重构，形成自钝化层，显著改善离子传输并逐步激活晶格氧反应。基于此机制，提出了预循环（2.0–3.9 V）与氧改性电解质协同优化策略，使电池在0.05 C倍率下放电容量达318 mAh g-1，1 C倍率下保持226 mAh g-1，经500次循环后容量保持率高达83.2%。该工作为富锂正极在硫化物全固态电池中的界面设计提供了理论依据和实验参考。