文献速递|昆明理工大学ACB:构建钴单原子与钴纳米簇集成体系的工程协调环境，以构建针对d带中心的Co(IV)=O并加速PMS活化

背景：传统高级氧化工艺（AOPs）中，高自旋钴在活化过氧单硫酸盐（PMS）生成高价钴-氧物种（Co(IV)=O）时存在氧限制，限制了其催化效率。研究目的：本研究通过将原子级分散的钴单原子与钴纳米簇整合，构建具有非对称CoC₂N₂配位环境的CoSA-CoNC/CN催化剂，旨在调控d带中心，克服氧束缚，实现Co(IV)=O的高选择性生成，并加速PMS活化。结论：该催化剂在生成Co(IV)=O方面选择性高达97.2%，在连续流反应器中实现99%的四环素降解率。DFT计算表明，原子/簇协同作用通过调谐d带中心，显著降低了PMS活化能垒，使Co(IV)=O形成在能量上更有利。该研究为设计高性能、以Co(IV)=O为主导的AOPs提供了新策略。