文献速递|华中科技大学ACB:由CoN4/C=O介导的活化-转化级联反应可实现高效的亚硫酸盐驱动的自由基链式反应

本文报道了一种碳载Co-N4/C=O双功能催化剂，用于亚硫酸盐驱动的高级氧化工艺（S(IV)-AOPs）。背景是传统的单一位点催化剂难以高效实现S(IV)氧化过程中自由基链的引发与转化。研究目的在于开发一种双位点接力催化策略，以解决这一瓶颈。该催化剂利用空间分离但电子耦合的活性位点：酮基C=O基团通过p-p杂化活化S(IV)生成SO3•−，Co-N4基团则通过d-p耦合促进SO5•−向SO4•−的转化。通过原位光谱分析、选择性位点遮蔽实验、开路电位测量以及密度泛函理论计算，验证了这种分阶段的活化-转化接力机制。结论表明，与单位点Co-N4催化剂相比，Co-N4/C=O催化剂在甲硝唑降解上的表观速率常数提高了10.36倍。该体系在连续流操作和实际废水处理中表现出优异稳定性和较低生态毒性，为S(IV)-AOPs中自由基链调控提供了新策略。