ACS Catal.:气-液共进料电催化耦合的气体扩散电极设计
催化计
2026-06-23 19:58
文章摘要
本文由密西根大学Nirala Singh等研究团队撰写,背景在于电催化中CO₂低溶解度(约34 mM)导致的传质限制问题,传统液相反应难以实现高电流密度。研究目的为探讨气-液共进电催化反应中气体扩散电极(GDE)的设计与传输限制,并以CO₂与NO₃⁻的C-N耦合反应为案例进行深入分析。结论指出:GDE能有效克服CO₂传质限制,实现较高电流密度;通过类比多孔催化剂颗粒建立的扩散-反应模型显示,催化剂层厚度、侧反应速率常数和有效扩散系数共同影响内部浓度梯度,进而决定耦合反应的选择性;耦合反应依赖于从两侧扩散的多种反应物,对浓度梯度尤为敏感;不同耦合路径下,瞬时选择性与总选择性随NO₃⁻转化率的变化趋势不同,需在明确转化率下报告选择性;现有表征技术(如EDS、FIB-SEM、MicroCT)在同时成像催化剂与离聚物方面存在挑战,建议通过调节催化剂层厚度、离子聚合物含量、气体/液体流速等参数,优先避免外扩散限制。
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