华南理工大学/中山大学Angew：有序空心球阵列纳米反应器催化稀CO₂直接电还原制乙烯

背景：工业废气中CO₂浓度通常较低（如燃煤电厂烟气约含15% CO₂），直接利用低浓度CO₂进行电化学还原制备高附加值C₂产物（如乙烯）具有挑战性，因低分压限制CO₂传质与关键C–C偶联步骤。研究目的：华南理工大学李映伟与中山大学王枫亮团队旨在开发一款新型纳米反应器，通过串联催化位点与独特结构设计，实现对稀释CO₂（15% CO₂/Ar）的高效、稳定电还原制乙烯。结论：团队提出“反向模板”策略合成有序空心球阵列纳米反应器（Cu-NP/Ni-NC OHSpA），将Ni单原子（促进CO₂→CO）与Cu纳米颗粒（催化C–C偶联）集成于薄壳空心碳球阵列中。该催化剂在–1.1 V vs. RHE下实现乙烯法拉第效率57.5%、部分电流密度110 mA cm⁻²，且在模拟烟气及500小时连续运行中维持稳定，创同类纪录。机理表明，空心球结构作为CO储层提升局域覆盖度，结合Ni→Cu的CO溢出效应，将C–C偶联能垒从0.68 eV降至0.34 eV。该反应器在光伏耦合系统与CO₂还原-生物质氧化配对电解中均展现优良能效。