大化所/太原理工/上海交大等合作Nature子刊：单原子辅助氧空位（SA-Oᵥ）构筑高活性耐硫CO₂加氢催化剂，稳定运行1000小时！

背景: 氧空位被认为是CO₂转化的活性中心，但在高温和含硫杂质条件下，其稳定性和高效构筑面临挑战。传统催化剂（如Cu-Zn-Al）易被H₂S毒化失活。研究目的: 本文旨在提出一种单原子辅助氧空位（SA-Ov）催化策略，通过在缺陷MgO纳米晶体上锚定原子级分散的Ce原子，稳定并增强氧空位的生成，以实现高效、稳定且抗硫的CO₂加氢制CO催化剂。结论: Ce-MgO-D(1.6)催化剂在600°C、常压下实现接近平衡转化率的CO₂转化和近100% CO选择性，稳定运行超1000小时。该催化剂在300 ppm H₂S存在下活性几乎不受影响，而Cu-Zn-Al催化剂则完全失活。机理研究表明，Ce原子本身并非活性中心，而是通过电子和几何修饰促进MgO表面氧空位的形成与稳定，这些SA-Ov位点增强了CO₂吸附和H₂解离，通过甲酸盐路径高效生成CO。该工作为设计高温、抗中毒的工业CO₂加氢催化剂提供了新范式。