(纯计算)东南大学赵训华团队JACS Au: 在真实电势和溶剂化条件下动力学能垒层面筛选电催化剂

本文由东南大学赵训华教授团队发表于JACS Au，研究背景是电催化剂筛选通常基于热力学自由能变化，但忽略了真实溶剂化和电势条件下的动力学能垒，而后者计算成本高昂，难以广泛应用。研究目的在于建立热力学与动力学能垒之间的定量关系，并以此快速筛选电催化剂。以单原子@贵金属（M1@CM，CM=Cu、Ag、Au）合金催化电化学氮还原反应（eNRR）为例，作者通过增强采样恒电势从头计算分子动力学（cp-AIMD）计算动力学能垒，发现其与基于计算氢电极模型的自由能变化（ΔG）之间存在线性关系。这种关系受界面水取向和表面电荷影响，而后者由材料功函数决定。利用机器学习回归，进一步发现了从ΔG到动力学能垒的统一映射关系。基于此，识别出高活性候选材料Re1@Ag，并计算其完整反应路径，所有基元步骤能垒均不高于0.85 eV，显著低于其他报道体系。结论是，该工作提出了一种结合热力学-动力学关系的电催化剂筛选策略，能够快速识别全路径具有低动力学能垒的eNRR催化剂，加速了电催化剂的精准筛选。