JACS：SECCM-TEM揭示Pd纳米晶棱边位点主导高效析氢反应

本文报道了东华大学陈前进研究员团队与中国科学技术大学曾杰教授团队合作的研究成果，建立了基于扫描电化学池显微镜-透透射电子显微镜（SECCM-TEM）联用的单颗粒电催化研究方法。以形貌可控的Pd纳米立方体为模型催化剂，以析氢反应（HER）为模型反应，研究在单颗粒尺度上揭示了棱边位点相对于晶面位点具有更高的本征催化活性。背景方面，传统方法难以在亚20纳米尺度精准解析单个纳米颗粒的结构-活性关系。研究目的旨在通过SECCM-TEM关联分析，定量解析Pd纳米立方体中不同表面位点对HER的贡献。结论表明，Pd纳米立方体中棱边位点的转换频率约为晶面位点的4.3倍，DFT计算也证实棱边位点具有更低反应能垒（0.13 eV vs 0.33 eV）。通过选择性金覆盖实验进一步验证了棱边位点对整体HER活性的决定性作用。该研究为在单颗粒尺度解析纳米催化剂活性位点提供了新方法学平台。