ACS Catal.：TiO₂上空间耦合Pd单原子-氧空位双位点光还原CO₂制CH₄

本文针对CO₂光还原制CH₄过程中催化剂活性与选择性不足的问题展开研究。福州大学张子重团队提出了一种空位导向的氧桥断裂与配位耦合策略，成功在TiO₂表面构建了空间相邻的Pd单原子与氧空位双活性位点（Pd/BT-O）。背景在于纯水体系中CO₂还原制CH₄需要高效的催化剂协同质子供给与CO₂活化；研究目的是设计空间耦合的双位点实现高效、高选择性的CH₄生成。结论表明，该催化剂在纯水体系中实现了91.8%的选择性和46.57 μmol g⁻¹ h⁻¹的产率，较原始TiO₂提升35.3倍。机理分析证实氧空位负责CO₂吸附活化，Pd单原子作为空穴捕获中心加速H₂O解离以提供质子，二者空间相邻显著缩短质子迁移路径，促进质子耦合电子转移过程。该工作为设计协同双活性位点光催化剂提供了新思路。