东华大学罗维｜复旦大学赵东元，晁栋梁｜上海大学卜凡兴等最新NSR：界面能驱动乳液组装构筑大孔介孔COF加速水系电池Zn²⁺脱溶剂化

背景：大孔介孔共价有机框架在离子传输方面有优势，但精确控制其介孔-微孔结构及调节界面反应仍是挑战。水系锌金属电池中，锌负极不均匀沉积和Zn²⁺脱溶剂化缓慢严重影响循环寿命。研究目的：开发一种通用策略，通过调控乳液界面能，合成对称性、介观相和孔径高度可调的MesoCOFs，并将其作为功能性界面层，加速Zn²⁺脱溶剂化，提升水系锌电池性能。结论：团队提出了水-均三甲苯-二氧六环-F127乳液体系，通过调节水/油比控制界面能，驱动胶束从均相组装向界面组装转变，成功制备了从纳米球到纳米锥、孔径13.2–48.5 nm可调的MesoCOFs材料库。其中，具有48.5 nm超大孔的树枝状MesoCOF用作界面层，其富电子C=N键和开放介孔协同加速Zn²⁺脱溶剂化并均匀离子通量，使对称电池在1.0 mA cm⁻²下稳定循环超1340小时，全电池也表现出高比容量和优异循环稳定性。该工作为长寿命水系电池的界面设计提供了新范式。