文献速递|北方民族大学ACB:水净化中由几何手性诱导的缺陷-电子耦合引发的非线性催化转变

背景：过一硫酸盐(PMS)活化是水净化中定向产生单线态氧(1O₂)的理想途径，但传统催化策略受限于缺陷无序和界面电子耦合不足，难以实现高效选择性氧化。研究目的：本研究构建了从立方高对称性到各向异性、再到几何手性缺陷的Co-HCF分级演化体系，旨在揭示几何手性诱导的电子结构重构在PMS活化中的核心作用，并突破传统比表面积和缺陷数量控制的范式。结论：研究发现，几何手性缺陷触发了跨金属电荷极化及p-d能级差收敛(由1.079 eV降至0.659 eV)，构建了长程极化通道，显著增强了PMS吸附与电子转移，推动反应从自由基-非自由基并行模式向以1O₂为主导的通道转变。Co-HCF-Helix催化剂在20分钟内对磷酸氯喹(CQP)降解率达92.94%，表现出高效且高度选择性的氧化降解能力。本研究提出了“缺陷手性”概念，揭示了几何手性在缺陷-电子耦合中的关键作用，为设计高选择性净水催化剂提供了新范式。