大连理工大学王清教授团队JMI研究论文 | 基于团簇模型的(Zr, Ti)Cx的热力学稳定性与弹性性质第一性原理研究

本研究针对超高温陶瓷在极端环境中稳定性不足的难题，基于团簇加连接原子模型，构建了可准确描述碳空位有序排列的[C-M6](C,□)5（M=Zr/Ti，□=空位）结构单元，并结合第一性原理计算，系统探讨了(Zr, Ti)Cx碳化物的热力学稳定性与弹性性质。研究旨在揭示“碳空位”与“Ti合金化”的协同作用机制。结果表明，碳空位通过大幅提升振动熵有效降低高温自由能，从而提升热力学稳定性；而Ti合金化则优化局域键合，但会降低振动熵并对稳定性产生不利影响。在二者协同作用下，[C-Zr5Ti1](C,□)5 (=Zr5Ti1C5) 表现出最优的高温稳定性。此外，碳空位可降低单相固溶体的合成温度，改善单相形成能力；而Ti含量增加会提高混合焓，使单相形成更为困难。该工作为原子尺度精准设计下一代高性能、易合成超高温陶瓷提供了关键理论依据。