「国家杰青」武晓君领衔！中国科学技术大学吕海峰/南工大王川JACS | 电子指纹逆向设计COF实现无牺牲剂光催化H₂O₂生产！

过氧化氢是一种重要的绿色氧化剂，但传统蒽醌法生产能耗高且污染大。本研究提出一种基于“船型C=N共轭片段”的共价有机框架逆向设计策略，旨在实现无牺牲剂条件下的高效光催化H₂O₂生产。研究通过第一性原理计算筛选出39种活性分子片段，构建106种COF，并引入基于态密度相似性的电子指纹描述符，筛选出11个候选材料。吉布斯自由能分析预测其中9个可在可见光下无牺牲剂催化H₂O₂生产，理论筛选成功率约81%。实验合成的TRI-BIP-TRI在可见光、纯水、O₂气氛、无牺牲剂条件下实现3084.27 μmol g⁻¹ h⁻¹的H₂O₂产率。该工作建立了“分子片段筛选→COF框架构建→DOS相似性筛选→自由能验证→实验合成”的计算指导范式，为可持续光催化H₂O₂生产提供了新思路。