「国家杰青」崔光磊领衔！中科院青岛能源所董杉木最新JACS丨锂键凝胶阻断Li−SOCl₂串扰！

本文聚焦于可充Li−SOCl₂电池中正极衍生物种向锂负极迁移（串扰）引发的负极劣化问题。传统凝胶电解质因SOCl₂体系缺乏兼容聚合材料且活泼氢易引起副反应而受限。研究团队提出一种基于锂键介导的原位准固态凝胶电解质（lithio-gel），利用含氟锂盐（如LiBF₄）在LiAlCl₄−SOCl₂溶剂化链状结构中的受限解离，诱导形成锂键网络，替代传统氢键凝胶策略。背景方面，Li−SOCl₂电池虽具高能量密度与宽温域优势，但其二次化受限于正极产生的AlCl₃等腐蚀性中间体迁移，导致锂负极钝化增厚、活性锂损失。研究目的旨在通过电解质分子设计，在不依赖过量锂负极条件下，抑制串扰并提升循环稳定性。结论表明，lithio-gel电解质通过分子簇有效固定AlCl₃相关物种，显著降低锂沉积界面的Al、S元素累积。在100 μm薄锂、6 mAh cm⁻²高面容量及5 mA cm⁻²电流密度下稳定循环60圈，并在3000 mAh g⁻¹容量下实现80%活性材料利用率及80圈稳定循环。该工作为高能量密度、长寿命可充锂金属电池提供了基于锂键的电解质设计新范式。