吴明红/王亮/练成Angew新突破！半离子型碳氟键调控氢动力学，助力碳量子点高效电催化CO₂还原制CH₄

背景：电催化CO2还原为CH4因CH4的高能量密度和与现有燃气基础设施的兼容性而受到广泛关注。然而，现有催化剂面临关键中间体加氢效率低和析氢反应竞争的问题。研究目的：本研究旨在通过分子融合法合成高氟含量掺杂的碳量子点，调控半离子型C-F键结构，以优化氢动力学，实现高效、高选择性的CO2电催化还原制CH4。结论：成功合成了氟含量高达28.8 at.%的碳量子点（F1-CQDs），其富含半离子C–F键。该非金属电催化剂在CH4的法拉第效率达到63.2%，分电流密度为210.8 mA cm⁻²。结合原位光谱与理论计算，半离子C–F键提供了丰富的路易斯碱位点，稳定关键中间体，并促进水分子解离生成活性氢，抑制了析氢反应，显著提升了CH4选择性。本研究建立了C–F键结构与催化性能的构效关系，为非金属电催化剂设计提供了理论指导。