天津大学「长江学者」张兵/于一夫Angew丨硝酸根稳定Cuδ⁺位点串联合成乙酰胺!

顶刊收割机 2026-05-25 08:30
文章摘要
背景:利用CO₂和含氮小分子电合成有机含氮化合物是连接碳循环与氮循环的重要方向,但直接构筑含C─C─N键的多碳含氮化合物(如乙酰胺)存在热力学与动力学挑战,主要因为C─C键和C─N键的同步形成困难。研究目的:该研究旨在提出一种阴极-阳极串联策略,通过稳定Cuδ⁺位点促进CO₂还原为乙醇,并利用生成的乙醇与氨在阳极氧化偶联合成乙酰胺。结论:研究发现,引入NO₃⁻可在阴极动态生成NO₃⁻-Cu₂O₁₋ₓ物种,稳定Cuδ⁺活性位点,将乙醇选择性从7.9%提升至62.7%,法拉第效率达57.3%。生成的乙醇和氨在阳极通过亲核攻击路径偶联,实现乙酰胺法拉第效率71.4%、产率0.13 mmol h⁻¹ cm⁻²。碳足迹分析表明,该串联策略在电力碳强度为0.23 kgCO₂e kWh⁻¹时可实现净零排放,为低碳合成高值多碳含氮化学品提供了新思路。
天津大学「长江学者」张兵/于一夫Angew丨硝酸根稳定Cuδ⁺位点串联合成乙酰胺!
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