湖南理工大学万忠民&任爽爽：金属钴协作调控铁单原子电子结构以提升可充电锌-空气电池双功能氧催化活性

本文针对可充电锌-空气电池中非贵金属双功能催化剂活性不足的问题，提出了一种通过金属钴调控铁单原子电子结构以提升氧还原与析氧双功能催化活性的新策略。研究背景基于Sabatier原理，揭示理想催化剂的吸附-解吸平衡依赖于活性中心的电子构型与d带中心位置。研究目的在于精确调控铁活性中心的电子结构，破解其对称电子分布导致氧中间体吸附解吸动力学缓慢的难题。本研究采用“配位-混纺-造孔”策略，以ZnCoFe-ZIF、聚丙烯腈和醋酸纤维素共电纺制备多孔金属-氮-碳纳米纤维催化剂（Co,Fe@NCNF-900）。同步辐射XAFS与DFT计算表明，金属钴原子簇作为电子供体诱导铁位点电荷密度重分布，使其d带中心负移，降低了氧还原和析氧的决速步能垒。结论表明，该催化剂表现出优异的双功能活性（ΔE=0.72 V）；液态锌-空气电池峰值功率密度达393 mW cm⁻²，比容量为736 mAh gZn⁻¹，充放电循环稳定性达420小时；柔性电池也实现31小时稳定循环。该工作为通过引入额外金属物种调控单原子催化剂电子构型以提升电催化效率提供了新思路。