华中科大「国家优青」李箐/梁嘉顺&香港城市大学黄勃龙，最新JACS！

碱性氢电催化中缓慢的Volmer步骤（水分解/形成）构成了根本性挑战。本研究将高熵设计与间隙氢工程结合，合成了PdPtIrCoNiH15高熵氢化物亚纳米线（直径约1.21 nm）。该催化剂在0.05 V过电位下，对氢氧化反应的质量活性为8.02 A mgPGM-1，对析氢反应的质量活性为4.55 A mgPGM-1，性能优于商业Pt/C。原位X射线光谱表明，间隙氢诱导晶格膨胀并缓冲结构畸变，从而促进水分解/羟基吸附，增强催化活性和结构可逆性。密度泛函理论计算揭示了PdPtIrCoNiH15表面氢结合能和羟基结合能的梯度分布，通过高熵效应和间隙氢使Pd/Pt位点富电子、Ir/Co/Ni位点缺电子，优化了吸附强度，降低了Volmer步骤能垒。在阴离子交换膜燃料电池中，PdPtIrCoNiH15阳极实现了1.37 W cm-2的峰值功率密度；作为阴离子交换膜水电解器阴极，仅需1.626 V即可达到1 A cm-2，并在1000小时内保持71 μV h-1的低衰减率。研究证明，高熵氢化物设计有效克服了碱性氢电催化的动力学限制，为开发高效催化剂提供了新策略。