数据驱动卤化物固态电解质设计：从构效关系解析到高性能材料发现

【背景】金属卤化物固态电解质因兼具高离子电导率、高电压稳定性和良好机械性能，成为全固态电池研究热点，但其组成-结构-性能关系缺乏系统解析，传统经验试错法效率低下。【研究目的】本研究旨在利用大语言模型构建卤化物固态电解质数据库，结合机器学习解析影响离子电导率的关键理化特征，并基于数据驱动策略设计新型高性能材料。【结论】研究通过LLMs从文献中高效提取数据，构建了结构化数据库；机器学习识别出阳离子离子势（f+）、锂含量（nLi）和阳离子电荷密度（ρ+）为关键描述符。基于此设计的LiTa0.9Al0.1O0.5Cl4.8（LTAOC）卤氧化物固态电解质实现了12.2 mS cm−1的高室温离子电导率，其非晶结构促进了锂离子快速传输。LTAOC基Ni90全固态电池在5 C下循环2000次后容量保持率87.4%，高载量下（4.2 mAh cm−2）循环550次后容量保持率94%。该工作验证了“数据—模型—实验”闭环研究范式的可行性，为固态电解质理性设计提供了新路径。