「国家杰青」崔光磊领衔！青科大周新红/中科院青能所穆鹏州/张焕瑞Angew丨氢键网络增强型粘合剂助力长循环全固态锂电池！

本文聚焦于硫化物基全固态锂电池（ASSBs）湿法加工中粘合剂机械性能不足的问题。背景方面，硫化物固态电解质（如Li₆PS₅Cl）具有高离子电导率，但传统橡胶粘合剂（如NBR）因其分子链间与颗粒表面相互作用弱，难以有效耗散应力，导致结构破坏，制约了超薄电解质膜和高负载正极的制备。研究目的旨在开发一种兼具硫化物化学兼容性、优异机械性能和应力耗散能力的新型粘合剂。为此，作者设计合成了氢键网络增强型PNO粘合剂，通过聚丁二烯软段确保低极性溶剂加工性，氨基甲酸酯硬段构建动态氢键网络增强内聚力与界面粘附。结论表明，PNO粘合剂实现了高强度（~2.7 MPa）、高韧性（~15.1 MJ m⁻³）及卓越应力耗散能力，成功制备了厚度≤30 μm的自支撑LPSC薄膜和负载量≥30 mg cm⁻²的NCM811复合正极。组装的Li₂.₅Si基全固态电池获得384 Wh kg⁻¹的高能量密度，并展现出优于传统粘合剂的长期循环稳定性，为硫化物基ASSBs的规模化制造提供了关键材料解决方案。