「分子筛大师」于吉红院士,重磅Angew!
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2026-05-21 07:02
文章摘要
本文报道了一种通过配体保护策略将亚纳米CeOx和Pt团簇同时封装在silicalite-1沸石中的方法,用于解决铂基催化剂在丙烷脱氢反应中氧化再生性能差的难题。研究背景在于Pt基催化剂虽高效,但在高温氧化/还原循环下易烧结失活。研究目的为构建具有自再生能力的催化剂结构。结论表明,沸石限域效应与Pt-CeOx强相互作用协同实现了Pt物种在氧化再生条件下的可逆再分散。优化催化剂在600°C下经9次氧化还原循环及连续运行5000分钟后仍完全可再生,水蒸气处理后也可通过简单煅烧-还原恢复活性。综合理论与实验证据揭示了CeOx通过形成Pt-O-Ce键动态捕获移动PtOx的逆奥斯特瓦尔德熟化机制。该策略具有普适性,为设计高温循环催化过程用稳健沸石基催化剂提供了新思路。
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