川大/内大ACS Catal.:告别贵金属!界面设计的非贵金属双催化剂,废旧PET变身反式富集CHDM

研之成理 2026-05-21 06:57
文章摘要
聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)的回收利用是解决塑料污染的重要途径,但传统方法产品价值有限。本文研究目的为开发一种基于非贵金属催化剂的接力氢化-氢解策略,将废弃PET一锅法转化为高值化学品1,4-环己烷二甲醇(CHDM),并实现对产物立体构型的调控。研究通过界面设计构建反相ZrO2/Ni催化剂和m-ZnO/Cu催化剂,在温和条件下依次实现芳环氢化和酯键氢解,CHDM产率最高达86%,反顺比超过3.60。通过实验与DFT计算揭示了催化机理:反相ZrO2/Ni界面通过增强H2活化和调节苯环吸附促进芳环氢化;m-ZnO/Cu通过Cu与ZnO协同作用驱动酯键氢解;最终CHDM的立体选择性受反应环境中乙二醇的动态影响。经真实PET废料验证,该策略具备良好的原料耐受性,技术经济分析显示其利润优于对比路线。生命周期评估表明,与传统石脑油路线相比,该路线碳足迹降低约3.6倍,具有显著的经济与环境优势。
川大/内大ACS Catal.:告别贵金属!界面设计的非贵金属双催化剂,废旧PET变身反式富集CHDM
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