Angew突破！南京工业大学景文珩/崔乐乐团队：原位调控单原子配位实现高效H2O2电合成

本文报道了南京工业大学景文珩/崔乐乐团队在Angewandte Chemie International Edition上发表的研究成果。针对传统过氧化氢（H₂O₂）电合成中单原子催化剂（SACs）第一配位层难以精准调控的问题，研究团队提出了一种有机分子插层策略。通过将苯丙氨酸插入CoAl层状双氢氧化物前驱体，在热解过程中原位构建了Co-N₃O配位结构。该策略避免了多步后修饰，实现了对配位环境的可控构建。电化学测试表明，所得Co-N₃O/C催化剂在旋转环盘电极测试中展现出高达97.5%的H₂O₂选择性。在空气供给流动电解池中，该催化剂于100 mA cm⁻²下稳定运行120小时，法拉第效率始终高于93.8%，并在24小时内累积得到3.2 wt%的医用级H₂O₂溶液。通过原位光谱和密度泛函理论（DFT）计算，研究揭示了氧配位通过优化*OOH中间体的吸附和质子化动力学，有效抑制了O−O键断裂，从而实现了高选择性和高活性。这项研究为单原子催化剂的配位工程提供了通用策略，并建立了结构与催化性能之间的清晰关联，对工业级H₂O₂电合成的理性设计具有重要意义。