文章摘要
本文针对固态聚合物电解质(SPEs)中锂离子与聚合物强配位导致离子传输动力学差的问题,提出了一种基于“内建电场”(BIEF)的创新策略。背景方面:传统SPEs中固有的强Li⁺−聚合物相互作用导致Li⁺解耦能垒过高,现有策略如引入路易斯酸性金属离子或填料仅能实现局部、随机的配位削弱,无法形成连续低能垒路径。研究目的:设计一种能沿聚合物链均匀且持续削弱Li⁺−聚合物配位的机制,以在整个传导路径上实现统一的低能量势垒,从而显著提升Li⁺传输性能。结论:通过在沸石咪唑骨架(ZIF)与原位聚合的1,3-二氧戊烷(PDOL)复合电解质中构建连续的路易斯酸性金属位点与醚氧基团之间的BIEF,实现了电荷重新分布,均匀削弱了Li⁺−聚合物相互作用。所得电解质在25°C下展现出1.14 mS cm⁻¹的高离子电导率和0.78的高Li⁺迁移数。基于该电解质的Li||LiFePO₄电池在2C倍率下循环5000次后容量保持率达84%,并与高压LiNi₀.₅Co₀.₂Mn₀.₃O₂正极兼容性好。该研究为设计高性能准固态电池的聚合物电解质提供了新范式。
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