历经3轮审稿,35页PDF打破质疑!他,37岁获国家自然科学一等奖,38岁获「国家杰青」,新发Nature子刊!
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2026-05-17 08:30
文章摘要
本文研究背景是利用地球丰富的O2将惰性CH4氧化为高价值含氧化合物面临的挑战。研究目的为开发一种温和条件下高效转化CH4的策略。结论表明,通过超声波-催化耦合,以O2为氧化剂和Pt/CNT为催化剂,在5℃和0.1 MPa下实现了CH4高效转化,生产速率为3727 μmol gcat.-1 h-1,C1-2含氧化合物选择性达92%。超声波驱动的表面清洗效应增强了Pt活性位点的暴露,促进了CH4和O2的吸附;超声空化产生的局部高温高压微环境促进了C-H键断裂和C-O键偶联,并加速了传质过程。DFT计算和实验揭示了CH4氧化机理,其中*CH3与*OH的C-O偶联为限速步骤。该研究历经3轮审稿,通过大量实验和理论计算验证了机制,打破了传统热催化和超声驱动工艺在低温条件下的性能记录。
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