淡猛Angew：“电子给体辅助-高熵催化剂介导”O2活化新策略，环境条件驱动多种氧化偶联反应

本研究针对氧气(O2)因自旋禁阻效应难以直接作为氧化剂参与氧化偶联反应的难题，提出了一种“电子给体辅助-高熵催化剂介导”的O2活化新策略。研究背景在于氧化偶联反应是有机合成中构建分子骨架的关键方法，而O2作为理想氧化剂其活化通常需要额外能量和昂贵设备。目的旨在开发一种温和环境条件下（常温常压空气，无需光、电、热等外部能量）高效活化O2生成超氧自由基(•O2−)的方案。方法上，利用金属元素半径差异通过一步溶剂热法制备了具有严重晶格畸变的高熵金属硫化物纳晶(HESNCs)，其多元素协同效应优化了Co位点的O2吸附性能，富硫表面促进•O2−脱附避免催化剂失活。在胺类等电子给体底物辅助下，该策略成功实现了S-N、C-S、C-N等5类氧化偶联反应的环境条件高效驱动，表现出高活性、选择性和稳定性。结论表明，该策略成功合成了噻苯唑、匹莫苯丹、吗氯贝胺、褪黑素和扑热息痛等多种市售药物分子，产率超90%，并可放大至摩尔级规模(24.1g，产率79%)，展现了显著的绿色、低成本、规模化应用潜力，对能源催化、环境治理及医药领域具有重要推动作用。