疏氢NiIn催化剂调变乙醇脱氢反应平衡

本文报道了一种通过构建“疏氢”表面来调变乙醇脱氢反应平衡的新策略。背景：乙醇脱氢制乙醛是可再生能源转化的重要反应，但由于产物氢气的积累导致反应平衡限制，传统方法需使用载气或氧气来推动反应正向进行，存在能耗高或催化剂需频繁再生等问题。研究目的：本研究旨在开发一种无需载气即可高效催化乙醇脱氢为乙醛和高纯氢气的催化剂体系，通过表面工程调控反应平衡。结论：研究人员将单原子铟(In)嵌入镍基催化剂中，首次构建了NiIn金属间化合物催化剂，其表面具有弱氢吸附亲和力（疏氢特性）。原子级分散的In通过调控Ni的d电子构型，使d带中心下移，显著降低了催化剂对氢气的吸附能力，从而自发将生成氢气排至气相，推动反应平衡向脱氢方向移动。在无载气条件下，该催化剂实现了80%的乙醛选择性和超过99%的氢气纯度，并稳定运行超过3000小时。同时，疏氢表面抑制了乙醇或乙醛在Ni位点上的C−C键断裂，确保了高选择性。该工作为可逆反应控制提供了新思路。