Nano Lett. | 中国科学技术大学：量化热载流子沿振动坐标转移的超快动力学

等离激元纳米颗粒在光催化中潜力巨大，但热效应与非热效应的相对贡献长期存在争议。中国科学技术大学叶树集教授团队在Nano Letters发表研究，以4-硝基苯硫酚(4-NTP)/金纳米颗粒为模型，结合飞秒可见泵浦-和频振动光谱(SFG)与电化学技术，首次定量了热电子沿特定振动反应坐标(硝基NO2)转移的超快动力学。背景在于区分热载流子非热转移与热效应是等离激元催化的核心难题；研究目的为直接探测并量化热电子从金纳米颗粒到分子特定化学键的转移效率及其对催化反应的影响；结论显示，带间激发下热电子转移效率达45%-55%，显著高于带内激发的21-23%，且高热电子转移效率能提升反应产率，热电子优先耦合至与反应相关的振动坐标。该工作为界面热电子转移动力学提供了定量见解，确立了SFG作为识别有效振动坐标的强大技术，阐明了热载流子在等离激元催化中的关键作用。