Angew | 厦门大学化学化工学院甲烷光催化转化制多碳烃取得新进展

本文报道了厦门大学化学化工学院在甲烷光催化转化制多碳烃领域的最新进展。研究背景方面，传统光催化氧化中氧空位虽能增强O2活化，但会因吸附过强抑制活性氧物种（ROS）释放，限制催化性能。研究目的旨在打破这一瓶颈，开发新型氧空位结构以协同调控O2活化和ROS释放动力学。结论表明，研究团队在ZnGa2O4尖晶石中构建了不对称氧空位结构（ZnTd–Ov–GaOh），通过Ga位点驱动O2吸附活化、Zn位点促进ROS生成与空位再生，有效解决了传统对称氧空位的固有矛盾。在甲烷光催化氧化偶联反应中，Ag/ZnGa2O4的CH4转化速率达2613 μmol g−1 h−1，C2+产物选择性86%，并创下Ag基催化剂转化数最高纪录（超4000）。此外，该策略在光催化氧还原产H2O2和苯甲醇氧化偶联反应中同样表现出高效性能，H2O2生成速率达85 mmol g−1 h−1，苯甲醇偶联选择性高达94%。本研究为高效光催化选择氧化提供了新路径。