文献速递|中山大学ACB:共价有机骨架中的键位取向引导PMS活化，从而实现选择性1O2生成以降解抗生素

本文研究了共价有机框架（COF）中亚胺键的取向对其催化过一硫酸盐（PMS）活化性能的影响。背景：PMS活化是一种前景广阔的水处理高级氧化工艺，但COF的原子级键合工程如何影响该过程尚不明确。研究目的：通过合成两种组成、拓扑结构相同但亚胺键取向不同的异构COF，揭示键位取向对PMS活化机制和降解有机污染物（磺胺甲噁唑）效率的影响。结论：实验与理论计算表明，极性C=N键的空间排列通过调节层内共面性和电子离域程度，改变了COF的电子结构和电荷转移行为，从而显著影响PMS的优先吸附位点并降低了活化能垒，促进了单线态氧（¹O₂）的选择性生成。最优催化剂可在2分钟内完全去除磺胺甲噁唑，降解速率常数提高了9.6倍，性能优于多数先进催化剂。本研究阐明了键位取向在COF催化PMS活化中的关键作用，为高效无金属水处理催化剂的设计提供了新思路。