北化程道建/许昊翔/日本东北大李昊Angew | 利用DigCat平台揭示双原子催化“双Sabatier”优化法则

本研究针对双原子催化剂(DACs)在氧还原反应(ORR)中表现出优于单原子催化剂(SACs)的潜力，但其内在催化机理尚不明确的问题展开。研究背景指出，传统单原子催化剂受限于比例关系，而双原子催化剂通过协同作用有望突破这一限制。研究目的为通过北京化工大学与日本东北大学合作，利用DigCat数字催化平台的大数据挖掘，结合DFT计算、机器学习与微观动力学模拟，系统揭示DACs的ORR催化机理。结论表明，DACs的ORR活性并非遵循常规的单峰火山图，而是呈现独特的“双峰”优化特征。这一现象由解离机制主导，即O2分子通过侧向吸附跨越两个活性位点直接断裂O-O键，绕过传统高能垒中间体。研究进一步提出了“双Sabatier优化”规律，即催化活性随着吸附强度变化，反应限速步骤经历两次关键转变，形成双峰分布。基于此理论，通过机器学习高通量筛选，构建了高精度预测模型，并从216种新型双原子组合中筛选出14种高潜力催化剂，其预测值与实验验证高度一致。该研究打破了传统认知，为高性能双原子催化剂的设计提供了新的理论基础和数字化工具。