吉大管景奇课题组Chem Sci：精确构筑对称配位的三原子锆催化剂用于高效氧还原

本文报道了一种通过焦耳热法在氮掺杂石墨烯上精确构筑的具有Zr₃O₁N₆对称配位构型的三原子锆催化剂(Zr₃/NG)，用于高效氧还原反应(ORR)。背景上，开发高效稳定的非贵金属ORR催化剂对于锌空气电池商业化至关重要，而单原子催化剂存在负载量低和稳定性差的问题。研究旨在通过构建三原子锆簇活性中心，利用原子间协同效应优化电子结构和中间体吸附能，从而突破单原子催化剂的性能限制。结果表明，Zr₃/NG催化剂的半波电位达0.857 V，优于商业Pt/C；组装的锌空气电池最大功率密度164.3 mW cm⁻²，可稳定运行超过175小时。理论计算揭示，三原子构型使锆的d带中心向费米能级移动，并通过桥式吸附拉长O-O键，有效调节氧中间体吸附能，促进O-O键断裂。本工作为设计高效多原子电催化剂提供了新策略。